A Barcelone, avec García Oliver, Francisco Ascaso et d’autres anarchistes, ils fondèrent Los Solidarios (Les Solidaires). Des membres de ce groupe essayèrent sans succès de tuer le roi d’Espagne : Alphonse XIII. En 1923, le groupe fut impliqué dans l’assassinat du cardinal de Saragosse Juan Soldevilla y Romero en représaille de l’assassinat du militant Salvador Seguí.
Durruti retourna à Barcelone et devint un militant influent à l’intérieur de deux des plus grandes organisations anarchistes d’Espagne à cette époque : la Confederación nacional del trabajo (CNT) et la Federación anarquista ibérica (FAI).
Durruti aida à la coordination de la résistance face au coup d’état militaire. Le 24 Juillet 1936, Durruti mena plusieurs milliers de « guérilleros » (plus tard connue comme la Colonne Durruti) de Barcelone vers Zaragoza. Après une brève et sanglante bataille à Caspe, ils s’arrêtèrent à Pina de Ebro. .
Après avoir été persuadé – début novembre 1936 – de mener une colonne de combattants pour aider à soulager Madrid, Durruti y fut blessé grièvement et mourut quelques heures plus tard. Le corps de Durruti fut transporté à travers le pays jusqu’à Barcelone pour ses funérailles. Plus de 250 000 personnes défilèrent dans la rue pour accompagner le cortège funéraire sur la route jusqu’au cimetière.
